Laboratorio de DFT de transporte
La teoría del funcional de la densidad sustituye los electrones con interacción por un sistema ficticio de Kohn–Sham sin interacción que tiene la misma densidad. Fuera del equilibrio eso no basta: la receta estándar (niveles de Kohn–Sham más la fórmula de Landauer) no captura el bloqueo de Coulomb y da mal los coeficientes termoeléctricos. i-DFT e iq-DFT lo corrigen convirtiendo también la corriente y la corriente de calor en variables básicas, lo que introduce un voltaje de intercambio–correlación y un gradiente térmico de intercambio–correlación. Aquí puedes comparar ambos enfoques con la solución exacta en un único punto cuántico con interacción.
Qué estás viendo
- El problema. En un cálculo de Kohn–Sham el punto se describe con un único nivel en vs = v + vHxc[n], y la corriente se obtiene metiendo ese nivel en la fórmula de Landauer con el voltaje real. Con interacciones débiles funciona, pero un punto con interacción fuerte tiene dos energías de adición, v y v+U. El enfoque estándar (azul) las funde en una única meseta ancha y pierde los picos de bloqueo de Coulomb.
- El voltaje xc. En i-DFT el par (densidad, corriente) está en correspondencia uno a uno con el par (puerta, voltaje). Por eso los electrones de Kohn–Sham sienten un voltaje distinto, Vs = V + Vxc[n, I]. Mira el diagrama: en los valles de bloqueo el voltaje xc se come la mayor parte del voltaje aplicado y la corriente de Kohn–Sham se suprime exactamente como en el sistema con interacción.
- Escalones y anclaje. Los funcionales tienen escalones bruscos (discontinuidades de la derivada) donde añadir un electrón cuesta una U extra. La solución autoconsistente queda anclada a esos escalones, y así un sistema sin interacción reproduce el bloqueo de Coulomb en la densidad, en la curva corriente–voltaje y en la termocorriente.
- Gradiente de temperatura. Calienta el electrodo izquierdo y circulará una termocorriente incluso sin voltaje. Los mismos funcionales, con una temperatura efectiva por electrodo, la describen.
- Matriz de Onsager. Cerca del equilibrio, las corrientes de carga y de calor responden linealmente al voltaje y a la diferencia de temperatura. La conductancia G, el coeficiente de Seebeck S, la conductancia térmica κ y la figura de mérito ZT se deducen todos de una matriz de Onsager 2×2.
- El enfoque estándar vuelve a fallar. Usar directamente la matriz de Onsager de Kohn–Sham (azul) da un único pico ancho en G y un coeficiente de Seebeck con la estructura equivocada, incluso con una densidad precisa.
- El núcleo xc. iq-DFT añade, además del voltaje xc, un gradiente térmico xc Ψxc. Sus derivadas respecto a las corrientes de carga y de calor forman un núcleo xc 2×2, y una ecuación tipo Dyson L = Ls + LsFxcL convierte la matriz de Kohn–Sham en la del sistema con interacción. Con los funcionales analíticos usados aquí, iq-DFT (ámbar) sigue el resultado exacto a lo largo de los picos de bloqueo de Coulomb. Las pequeñas diferencias que quedan se deben solo a la densidad aproximada.
Modelo: modelo de Anderson de una impureza en el límite de banda ancha, acoplamiento simétrico γL = γR = γ/2, μL,R = ±eV/2, TL,R = T(1 ± ΔT/2T). Referencia: modelo de muchos cuerpos con dos picos lorentzianos en v y v+U ponderados por 1−n/2 y n/2, preciso en el régimen de bloqueo de Coulomb (kBT ≳ γ). i-DFT: funcionales analíticos de bloqueo de Coulomb obtenidos por ingeniería inversa, con una temperatura efectiva que tiene en cuenta el ensanchamiento. iq-DFT: funcionales del modelo de un sitio y núcleo xc analítico. Energías en unidades de γ; corrientes en unidades de γ/ħ; G en unidades de G0 = 2e2/h; S en unidades de kB/e; κ en unidades de 2kBγ/h. Referencias: G. Stefanucci y S. Kurth, Nano Lett. 15, 8020 (2015); N. Sobrino, R. D'Agosta y S. Kurth, Phys. Rev. B 100, 195142 (2019); N. Sobrino, F. Eich, G. Stefanucci, R. D'Agosta y S. Kurth, Phys. Rev. B 104, 125115 (2021). Implementación de referencia: github.com/Nahualcsc/iq-DFT.